Quantenchemische Methoden in den Materialwissenschaften
Die Anwendung von Elektronenstrukturmethoden in den Materialwissenschaften birgt zahlreiche Herausforderungen - häufig sind die relevanten strukturellen Details eines Systems unbekannt oder nicht ausreichend charakterisiert. Während Simulationen wertvolle Informationen über Strukturen und Prozesse auf den kleinsten Längenskalen liefern können, ist die Aussagekraft von Berechnungen begrenzt durch die Strukturelle Vielfalt und Komplexität des Experiments. Somit ist häufig weniger die Genauigkeit der Methoden von Relevanz, als die Berücksichtigung von Umgebungseffekten wie Lösemittel, Phasengrenzen oder elektrochemisches Potential. Aus diesem Grund ist auch die enge Kooperation mit Experimentatoren und die Berücksichtigung neuester experimenteller Methoden und Ergebnisse essentiell, wenn das volle Potential von Elektronenstrukturrechnungen zur Untersuchung von Struktur-Funktionszusammenhängen ausgeschöpft werden soll.
Beispiele für unsere Projekte auf diesem Gebiet sind Arbeiten im Bereich neue Materialien und heterogene Katalyse:
J. W. Straten, P. Schleker, M. Krasowska, E. Veroutis, J. Granwehr, A. A. Auer, W. Hetaba, S. Becker, R. Schlögl, S. Heumann, Nitrogen‐Functionalized Hydrothermal Carbon Materials by Using Urotropine as the Nitrogen Precursor, Chem. Eur. J., 24, 12298, (2018).
P. Düngen, M. Greiner, K.-H. Böhm, I. Spanos, X. Huang, A. A. Auer, R. Schlögl, S. Heumann, Atomically dispersed vanadium oxides on multiwalled carbon nanotubes via atomic layer deposition: A multiparameter optimization,Journal of Vacuum Science & Technology A 36, 01A126 , DOI: 10.1116/1.5006783, (2018).
P. Kitschke, M. Walter, T. Rüffer, A. Seifert, F. Speck, T. Seyller, S. Spange, H. Lang, A.A. Auer, M. V. Kovalenko, M. Mehring,Porous Ge@C materials via twin polymerization of germanium(II) salicyl alcoholates for Li-ion batteries, Journal of Materials Chemistry A, 4, 7, 2705-2719 DOI: 10.1039/c5ta09891b, (2016).
In den Vergangenen Jahren hat sich unsere Gruppe an den Arbeiten in der DFG-Forschergruppe zur Zwillingspolymerisation beteiligt. Die Zwillingspolymerisation ist ein neuartiger Ansatz um Hybridpolymere zu erhalten, in denen organische und anorganische Strukturen auf der Nanometerebene miteinander verknüpft sind. Während diese Reaktionsklasse schon erfolgreich zur Synthese einer breiten Palette von funktionalen Materialien angewendet wurde, sind viele der mechanistischen Details noch ungeklärt. Im Rahmen unserer Arbeiten wurden unterschiedliche Elektronenstrukturmethoden und skalenübergreifende Ansätze angewendet, um die Reaktionsmechanismen der protoneninduzierten und thermischen Zwillingspolymerisation zu untersuchen.
P. Kitschke, A.-M. Preda,A. A. Auer,S. Scholz, T. Rüffer, H. Lang, M. Mehring, Spirocyclic tin salicyl alcoholates - a combined experimental and theoretical study on their structures, Sn-119 NMR chemical shifts and reactivity in thermally induced twin polymerization, Dalton Trans.,48, 220-230, DOI:10.1039/C8DT03695K, (2019).
A. A. Auer, G. Bistoni, P. Kitschke, M. Mehring, T. Ebert, S. Spange ,Electronic Structure Calculations and Experimental Studies on the Thermal Initiation of the Twin Polymerization Process, ChemPlusChem, 82, 1396, (2017).
P. Kempe, T. Löschner, A. A. Auer, A. Seifert, G. Cox, S. Spange,Thermally Induced Twin Polymerization of 4H-1,3,2-Benzodioxasilines, Chem. Eur. J., 20, 8040-8053. DOI: 10.1002/chem.201400038, (2014).
A. A. Auer, A. Richter, A. V. Berezkin, D. V. Guseva, S. Spange,Theoretical Study of Twin Polymerization - From Chemical Reactivity to Structure Formation, Macromolecular Theory and Simulations, 21, 615, (2012).