O2 und CO2 Aktivierung

Dr. Shengfa Ye hat im Jahr 2020 ans State Key Laboratory of Catalysis (Dalian Institute of Chemical Physics) gewechselt. Nähere Informationen zu seiner jetzigen Tätigkeit finden Sie hier. Diese Seite dokumentiert die Forschung seiner Gruppe in der Abteilung Molekulare Theorie und Spektroskopie bis 2020.

Metalloenzyme spielen eine wichtige Rolle im Stoffwechsel, insbesondere sind sie in der Lage, schwierige Substrate zu funktionalisieren. Diese Prozesse sind bemerkenswert, weil diese Transformationen mit einem nie dagewesenen Grad an Regio-, Chemo- und Stereospezifität ablaufen und vor allem bei milden Bedingungen, die von keinem industriellen Prozess erreicht werden können. Das Verständnis der katalytischen Mechanismen enzymatischer Reaktionen auf atomarer Ebene wird unser Wissen für die weitere Entwicklung und Synthese neuer umweltfreundlicher Katalysatoren erweitern. Quantenchemische Berechnungen liefern Schlüsselinformationen zu diesem wichtigen Forschungsfeld.

Die Gruppe fokussiert sich auf:

  1. Die Berechnung der spektroskopischen Parameter potenzieller Reaktionszwischenprodukte und der Vergleich mit experimentell ermittelten Eigenschaften ist für die strukturelle Identifizierung kurzlebiger Spezies, die für die Röntgenkristallographie unzugänglich sind, unerlässlich.
  2. Optimierung der Strukturen von Übergangszuständen, um wichtige Zwischenprodukte zu "verbinden" und Reaktionsgeschwindigkeiten und kinetische Isotopeneffekte vorherzusagen.
  3. Die qualitative Analyse der elektronischen Strukturen der Zwischen- und Übergangszustände liefert tiefe chemische Einblicke in katalytische Mechanismen und komplizierte Elektronentransferprozesse.


Die kombinierten theoretischen und spektroskopischen Analysen lösen neue Ideen für schlüssige Experimente aus, die die komplizierten Details der katalytischen Mechanismen untersuchen.

Forschungsthemen:

Metalloenzymes can catalyze a range of oxidation reactions utilizing an ultimate "green" oxidant, dioxygen. The reactions are typically initiated by O2 binding at a reduced, electron-rich metal center, such as Cu(I) or Fe(II). The resulting dioxygen adducts often contain a coordinated superoxide.1 Subsequent reduction of O2 takes place along a well-defined reaction pathway and leads to formation of metal-peroxo and -oxo intermediates. More importantly, nature has developed various enzymes to employ all reduced forms of O2 to functionalize substrates.2 [mehr]
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