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Elektronisch angeregte Zustände und photodynamische Simulation

Die Born-Oppenheimer-Näherung ist die wichtigste Hypothese in der Chemie. Auf ihr ruht unsere chemische Intuition über die molekulare Struktur. In vielen Situationen jedoch, wenn das molekulare System genug Energie besitzt, um ungewöhnliche Gebiete des Konfigurationsraums zu erforschen, kann die Born-Oppenheimer-Näherung versagen. In solchen Gebieten verzweigt sich die adiabatische Oberfläche, und das Kern-Wellenpaket teilt sich unter verschiedenen Zuständen auf. 
Das Auftreten von nichtadiabatischen Effekten ist zum Beispiel in Stoßreaktionen oder in der Photochemie üblich. Es ist auch die Grundlage für wichtige biochemische Phänomene wie Lichterkennung und die Photostabilität des genetischen Codes.
Die Forschung in der Barbatti Gruppe ist hauptsächlich auf molekulare nichtadiabatische Prozesse konzentriert. Die Untersuchungen erfolgen durch quantenchemische Berechnungen und Simulationen von angeregten Zuständen. Die Gruppe arbeitet auch an methodischen Entwicklungen für das NEWTON-X Programm.

Mario Barbatti

Dr. Mario Barbatti

Seit 2010
Gruppenleiter am Max-Planck-Institut für Kohlenforschung
2008
Habilitation Universität Wien
2004–2010
Post-Doc Universität Wien (H. Lischka)
2001-2003
Post-Doc Universidade Federal do Rio de Janeiro (C. E. Bielschowsky)
2001
Promotion (G. Jalbert)
1997
Master-Abschluss (N. V. de Castro Faria)
1991–1994
Studium der Physik, Universidade Federal do Rio de Janeiro
1971
Geboren in Petropolis, Brasilien
2013

N. Kungwan, R. Daengngern, T. Piansawan, S. Hannongbua, and M. Barbatti, Theoretical study on excited-state intermolecular proton transfer reactions of 1H-pyrrolo[3,2-h]quinoline with water and methanol; Theor. Chem. Acc. 132, 1397 (2013).

D. Asturiol and M. Barbatti, Electronic states of porphycene-O2 complex and photoinduced singlet O2 production; J. Chem. Phys 139, 074307 (2013).
doi:10.1063/1.4818490

B. Sellner, M. Barbatti, T. Müller, W. Domcked, and H. Lischka, Ultrafast Nonadiabatic Dynamics of Ethylene Including Rydberg States; Mol. Phys. 111, 2439 (2013).
doi:10.1080/00268976.2013.813590

M. Barbatti, M. Ruckenbauer, F. Plasser, J. Pittner, G. Granucci, M. Persico, and H. Lischka NEWTON-X: a surface-hopping program for nonadiabatic molecular dynamics; WIREs: Comp. Mol. Sci. (2013).
doi:10.1002/wcms.1158

E. Boulanger, A. Anoop, D. Nachtigallova, W. Thiel, and M. Barbatti, Photochemical Steps in Prebiotic Synthesis of Purine Precursors from HCN; Angew. Chem. Int. Ed. 52, 8000 (2013).
doi:10.1002/anie.201303246

R. Daengngern, K. Kerdpol, N. Kungwan, Supa Hannongbua, and M. Barbatti, Dynamics simulations of excited-state triple proton transfer in 7-azaindole complexes with water, water-methanol and methanol; J. Photochem. Photobiol. A 266, 28 (2013). doi:10.1016/j.jphotochem.2013.05.012

M. Ruckenbauer, M. Barbatti, T. Müller, and H. Lischka, Nonadiabatic Photodynamics of a Retinal Model in Polar and Nonpolar Environment; J. Phys. Chem. A 117, 2790 (2013). doi:10.1021/jp400401f

K. Sen, R. Crespo-Otero, O. Weingart, W. Thiel, and M. Barbatti, Interfacial states in donor-acceptor organic heterojunctions: computational insights into thiophene-oligomer/fullerene junctions; J. Chem. Theory Comput. 9, 533 (2013).
doi:10.1021/ct300844y

R. Crespo-Otero, A. Mardyukov, E. Sanchez-Garcia, M. Barbatti, and W. Sander, Photochemistry of N-Methylformamide: Matrix Isolation and Nonadiabatics Dynamics; ChemPhysChem. 14, 827 (2013).
doi:10.1002/cphc.201200573

2012

M. G. P. Homem, A. Lopez-Castillo, M. Barbatti, L. F. S. Rosa, P. Iza, R. L. Cavasso-Filho, L. S. Farenzena, M. T. Lee, and I. Iga, Experimental and theoretical investigations on photoabsorption and photoionization of trimethylphosphate in the vacuum-ultraviolet energy range; J. Chem. Phys. 137, 184305 (2012).
doi:10.1063/1.4765336

F. Plasser, G. Granucci, J. Pittner, M. Barbatti, M. Persico, and H. Lischka, Surface hopping dynamics using a locally diabatic formalism: charge transfer in the ethylene dimer cation and excited state dynamics in the 2-pyridone dimer; J. Chem. Phys. 137, 22A314 (2012). doi:10.1063/1.4738960

F. Plasser, M. Barbatti, A. J. A. Aquino, and H. Lischka, Electronically excited states and photodynamics: a continuing challenge; Theor. Chem. Acc. 131, 1073 (2012). doi:10.1007/s00214-011-1073-y

M. Barbatti and M. A. C. Nascimento, Does the H5+ hydrogen cluster exist in dense interstellar clouds?; Int. J. Quantum Chem. 112, 3169 (2012).
doi:10.1002/qua.24110

Z. Lan, S. Nonell, and M. Barbatti, Theoretical Characterization of Absorption and Emission Spectra of an Asymmetric Porphycene; J. Phys. Chem. A 116, 3366 (2012). doi:10.1021/jp300888a

N. Kungwan, F. Plasser, A. J. A. Aquino, M. Barbatti, P. Wolschann, and H. Lischka, The effect of Hydrogen Bonding on the Excited-State Proton Transfer in 2,(2'-hydroxyphenyl)benzothiazole: a TDDFT molecular dynamics study; Phys. Chem. Chem. Phys. 14, 9016 (2012).
doi:10.1039/C2CP23905A

R. Crespo-Otero and M. Barbatti, Spectrum simulation and decomposition with nuclear ensemble: formal derivation and application to benzene, furan and 2-phenylfuran; Theor. Chem. Acc. 131, 1237 (2012).
doi:10.1007/s00214-012-1237-4

M. Barbatti, Z. Lan, R. Crespo-Otero, J. J. Szymczak, H. Lischka, and W. Thiel, Critical appraisal of excited-state nonadiabatic dynamics simulations of 9H-adenine; J. Chem. Phys. 137, 22A503 (2012).
doi:10.1063/1.4731649

I. Borges Jr., M. Barbatti, A. J. A. Aquino, and H. Lischka, Electronic spectra of nitroethylene; Int. J. Quantum. Chem. 112, 1225 (2012).
doi:10.1002/qua.23080

2011

P. G. Szalay, A. J. A. Aquino, M. Barbatti, and H. Lischka, Theoretical study of the excitation spectrum of azomethane; Chem. Phys. 380, 9 (2011).
doi:10.1016/j.chemphys.2010.08.013

J. J. Szymczak, M. Barbatti, and H. Lischka, Influence of the active space on CASSCF nonadiabatic dynamics simulations; Int. J. Quantum. Chem. 111, 3307 (2011).
doi: 10.1002/qua.22978

M. Barbatti, J. J. Szymczak, A. J. A. Aquino, D. Nachtigallova, and H. Lischka, The decay mechanism of photo-excited guanine - a nonadiabatic dynamics study; J. Chem. Phys. 134, 014304 (2011).
doi:10.1063/1.3521498

R. Daengngern, N. Kungwan, P. Wolschann, A. J. A. Aquino, H. Lischka, and M. Barbatti, Excited-State Intermolecular Proton Transfer Reactions of 7-Azaindole(MeOH)n (n=1-3) Clusters in the Gas Phase: On-the-fly Dynamics Simulation; J. Phys. Chem. A 115, 14129 (2011).
doi:dx.doi.org/10.1021/jp2059936

R. Crespo-Otero, M. Barbatti, H. Yu, N. L. Evans, and S. Ullrich, The ultrafast dynamics of UV-excited imidazole; ChemPhysChem. 12, 3365 (2011). 
doi:10.1002/cphc.201100453

M. Barbatti, A. J. A. Aquino, J. J. Szymczak, D. Nachtigallova, and H. Lischka, Photodynamical Simulations of Cytosine: Characterization of the Ultra Fast Bi-Exponential UV Deactivation; Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 6145 (2011).
doi:10.1039/C0CP01327G

M. Barbatti, The role of tautomers in the UV absorption of urocanic acid; Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 4686 (2011).
doi:10.1039/C0CP02142C

M. Barbatti, Nonadiabatic dynamics with trajectory surface hopping; WIREs: Comp. Mol. Sci. 1, 620 (2011).
doi:10.1002/wcms.64 

R. Crespo-Otero and M. Barbatti, Cr(CO)6 photochemistry: Semi-classical study of UV absorption spectral intensities and dynamics of photodissociation; J. Chem. Phys. 134, 164305 (2011).
doi:10.1063/1.3582914

D. Nachtigallova, A. J. A. Aquino, J. J Szymczak, M. Barbatti, P. Hobza, and H. Lischka, Non-Adiabatic Dynamics of Uracil: Population Split Among Different Decay Mechanisms; J. Phys. Chem. A 115, 5247 (2011).
doi:10.1021/jp201327w 

M. Pederzoli, J. Pittner, M. Barbatti, and H. Lischka, A non-adiabatic molecular dynamics study of the cis -trans isomerization of azobenzene excited to the S1 state; J. Phys. Chem. A 115, 11136 (2011).
doi:10.1021/jp2013094

M. Barbatti and S. Ullrich, Ionization potentials of adenine along the internal conversion pathways; Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 15492 (2011).
doi:10.1039/C1CP21350D   

 

Forschungsthemen

Ultraschnelle und nichtadiabatische Phänomene
Ultraschnelle und nichtadiabatische Phänomene

Ultraschnelle und nichtadiabatische Phänomene

Die Gruppe konzentriert sich auf ultraschnelle und nichtadiabatische Prozesse, einschließlich:

  • Interne Konversion
  • Intramolekularer Protonentransfer im angeregten Zustand
  • Schwingungs-Relaxation

Die Systeme von Interesse sind:

  • Konjugierte Moleküle
  • Aromatische Systeme
  • Metallorganische Verbindungen

Als ein Anwendungsbeispiel haben wir vor kurzem eine umfassende Untersuchung der ultraschnellen Prozesse in allen fünf Nukleobasen durchgeführt, in Zusammenarbeit mit unseren Kollegen in Wien und Prag.
 

Simulationen von UV- und sichtbaren Spektren
Simulationen von UV- und sichtbaren Spektren

Simulationen von UV- und sichtbaren Spektren

Wir untersuchen die UV- und sichtbaren Spektren von verschiedenen Molekülen. Die Simulationen erfolgen mit einer semiklassischen Methode,  welche die Berechnung des absoluten Absorptionsquerschnitts und der vibronischen Kopplungen erlaubt.

Aktuell haben wir diese Methode verwendet, um zu zeigen wie die anomale Photophysik der Urocaninsäure (ein wichtiger UV-Absorber in unserer Haut) durch tautomere Effekte erklärt werden kann.
 

Simulationsmethoden
Simulationsmethoden

Simulationsmethoden

Die theoretische Behandlung der zeitabhängigen nichtadiabatischen Phänomene für molekulare Systeme ist eine gewaltige Herausforderung auf vielen Ebenen, von der Beschreibung der angeregten Zustände bis zur zeitlichen Propagation ihrer Eigenschaften. Da die vollständige quantenmechanische Lösung solcher Probleme für große Moleküle nicht möglich ist, sind mehrere semiklassische Ansätze  im letzten halben Jahrhundert entwickelt worden.

Unsere Gruppe widmet sich der Entwicklung von Methoden für die Forschung an angeregten Zuständen, einschließlich nichtadiabatischer Dynamik und Simulationen von Spektren. Insbesondere gehören wir zu den wichtigsten Entwicklern des NEWTON-X Programms für die „Surface Hopping“ Simulationen.
 

 

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