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Heterogene Katalyse, Biomasse und Kohle

Der rasant steigende Ölpreis lenkt unsere Aufmerksamkeit auf die Nutzung von alternativen Rohstoffen zur Herstellung von flüssigen Brennstoffen. Pflanzen sind die größten Reserven an erneuerbaren Kohlenstoffen auf der Erde. Um die gewünschten Produkte aus ihnen zu gewinnen, ist es notwendig, die Reaktivität ihrer Hauptbestandteile (Cellulose, Lignin und Hemicellulose) zu verstehen und geeignete Katalysatoren zu entwickeln. Dies ist eine große Herausforderung, der sich unsere Arbeitsgruppe stellt.

 

 

Roberto Rinaldi

Dr. Roberto Rinaldi

2010
Selbstständiger Gruppenleiter am Max-Planck-Institut für Kohlenforschung (durch den Sofja Kovalevskaja Preis der Alexander von Humboldt-Stiftung)
2009
Gruppenleiter am Max-Planck-Institut für Kohlenforschung (Prof. Ferdi Schüth)
2007
Post-Doc am Max-Planck-Institut für Kohlenforschung (Prof. Ferdi Schüth)
2007
Post-Doc am Brazilian Synchrotron Laboratory (LNLS), Campinas, Sao Paulo, Brasilien (Dr. Daniela Zanchet)
2003–2006
Promotion und Lehrauftrag an der UNICAMP (Prof. Ulf Schuchardt)
1999–2002
Studium der Chemie, Diplom an der Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) Campinas, Sao Paulo, Brasilien
1979
Geboren am 8. September in Campinas, Sao Paulo, Brasilien
2010
Sofja Kovalevskaja Preis der Alexander von Humboldt-Stiftung
2010
Thieme Chemistry Journal Award
2010
TMFB Outstanding Project Award 2010, Shell Global Solutions
2009
Mitglied der Global Young Faculty der Mercator Stiftung
2008
Auszeichnung für hervorragende Dissertation, Evonik-Degussa und der Brasilianischen Katalyse Gesellschaft
2003
Lavoisier Medallie für hervorragende Diplomarbeit, Sao Paulo Council of Chemistry
2003–2010
15 eingeladene Vorträge
2006
Forschungsaufenthalt, RWTH-Aachen (Prof. Wolfgang Hölderich)
2004
Forschungsaufenthalt, TU-Berlin (Prof. Herbert Schumann)
2014

Ferrini, P., Rinaldi, R.* (2014):
Catalytic biorefining of plant biomass to non-pyrolytic lignin bio-oil and carbohydrates through hydrogen transfer reactions.
Angewandte Chemie International Edition, (coming soon) DOI: 10.1002/anie.201403747R1 and 10.1002/ange.201403747R1

Rinaldi, R.* (2014):
Plant biomass fractionation meets catalysis.
Angewandte Chemie International Edition, (coming soon) DOI:10.1002/anie.201404464R1 and 10.1002/ange.201404464R1

Käldström, M., Meine, N., Farès, C., Schüth, F., Rinaldi, R.* (2014):
Deciphering ‘water-soluble lignocellulose’ obtained by mechanocatalysis: New insights into the chemical processes leading to deep depolymerization.
Green Chemistry, 16, 2014, 3528-3538, DOI 10.1039/C4GC00004H

Käldström, M., Meine, N., Farès, C., Rinaldi, R.*, Schüth, F.* (2014):
Fractionation of ‘water-soluble lignocellulose’ into C5/C6 sugars and sulfur-free lignins.
Green Chemistry, 16, 2014, 2454-2462. DOI: 10.1039/C4GC00168K

Schüth, F.*, Rinaldi, R.*, Meine, N., Käldström, M., Hilgert, J., Kaufman Rechulski, M. D. (2014): Mechanocatalytic depolymerization of cellulose and raw biomass and downstream processing of the products.
Catalysis Today, Volume 234, 2014, 24-30, DOI:10.1016/j.cattod.2014.02.019

Geboers, J., Wang, X., de Carvalho, A. B., Rinaldi, R.* (2014): Densification of biorefinery schemes by H-transfer with Raney Ni and 2-propanol: A case study of a potential avenue for valorization of alkyl levulinates to alkyl γ-hydroxypentanoates and γ-valerolactone.
Journal of Molecular Catalysis A, Volume 388-389, 2014, 106-115, DOI: 10.1016/j.molcata.2013.11.031

2013

Wang, X., Rinaldi, R.*
A route for lignin and bio-oil conversion: Dehydroxylation of phenols into arenes by catalytic tandem reactions.
Angewandte Chemie International Edition, 52, 11499-11503, DOI: 10.1002/anie.201304776

Loerbroks, C.; Rinaldi, R.*, Thiel, W.*
The electronic nature of the 1,4-β-glycosidic bond and its chemical environment: DFT insights into cellulose chemistry.
Chemistry a European Journal 19, 16282-16294, DOI: 10.1002/chem.201301366

Carrasquillo-Flores, R., Käldström, M., Schüth, F., Dumesic,* J., Rinaldi, R.*
Mechanocatalytic depolymerization of dry (ligno)cellulose as an entry process for high-yield production of furfurals.
ACS Catalysis 3, 993−997, DOI: #10.1021/cs4001333

Hilgert, J., Meine, N., Rinaldi, R.,* Schüth, F.*
Mechanocatalytic depolymerization of cellulose combined with hydrogenolysis as a highly efficient pathway to sugar alcohols.
Energy & Environmental Science, 6, 92-96. DOI: 10.1039/c2ee23057g

Rinaldi, R.,* Reece, J.
Solution-based Deconstruction of (Ligno)-Cellulose.
In: Behrens, Malte and Abhaya Datye (eds.) Catalysis for the Conversion of Biomass and Its Derivatives. Max Planck Research Library for the History and Development of Knowledge, Proceedings 2. Berlin: Edition Open Access (ISBN 978-3-8442-4282-9)

2012

Wang, X., Rinaldi, R.* :
Exploiting H-transfer reactions with Raney Ni for upgrade of phenolic and aromatic biorefinery feeds under unusual, low-severity conditions.
Energy & Environmental Science, 5, 8244-8260. DOI: 10.1039/C2EE21855K

Wang, X., Rinaldi, R.*:
Solvent effects on the hydrogenolysis of diphenyl ether with Raney Nickel and their implications for the conversion of lignin.
ChemSusChem, 5, 1455-1466. DOI: 10.1002/cssc.201200040

Meine, N., Rinaldi, R.,* Schüth, F.*:
Solvent-free catalytic depolymerization of cellulose to water-soluble oligosaccharides. ChemSusChem, 5, 1449-1454. DOI: 10.1002/cssc.201100770

Rinaldi, R.* :
Reply to “Comment on 'Instantaneous dissolution of cellulose in organic electrolyte solutions'”. Journal of Chemical and Engineering Data 57, 1341-1343. DOI: 10.1021/je3001238

2011

Rinaldi, R.* :
Instantaneous dissolution of cellulose in organic electrolyte solutions.
Chemical Communications 47, 511-513.

Jäger, G., Girfoglio, M., Dollo, F., Rinaldi, R., Bongard, H., Commandeur, U., Fischer, R., Spiess, A. C., Büchs, J.*:
How recombinant swollenin from Kluyveromyces lactis affects cellulosic substrates and accelerates their hydrolysis.
Biotechnology for Biofuels 4, 33. DOI: 10.1186/1754-6834-4-33

Engel, P., Bonhage, B., Pernik, D., Rinaldi, R., Schmidt, P., Wulfhorst, H., Spiess, A.C.* : Population balance modelling of homogeneous and heterogeneous cellulose hydrolysis. Computer Aided Chemical Engineering 29, 1316-1320.

2010

G. Jäger, Z. Wu, K. Garschhammer, P. Engel, T. Klement, R. Rinaldi, A. Spiess, J. Büchs; Practical screening of purified cellobiohydrolases and endoglucanases with alpha-cellulose and specification of hydrodynamics.
Biotechnology for Biofuels 3, 18, 2010

J. M. C. Bueno, A. Ferreira, D. Zanchet, R. Rinaldi, U. Schuchardt, S. Damyanova;
Effect of the CeO2 content on the surface and structural properties of CeO2-Al2O3 mixed oxides prepared by sol-gel method.
Appl. Catal. A: Gen 388, 45-56, 2010

N. Meine, F. Benedito, R. Rinaldi* ;
Thermal stability of ionic liquids assessed by potentiometric titration.
Green Chemistry 12, 1711-1714, 2010

R. Rinaldi,* P. Engel, J. Büchs, A. C. Spiess,* F. Schüth*;
An integrated catalytic approach to fermentable sugars from cellulose.
ChemSusChem 3, 1151-1153, 2010

R. Rinaldi,* N. Meine, J. vom Stein, R. Palkovits, Ferdi Schüth*;
Which controls the depolymerization of cellulose in ionic liquids: the solid acid catalyst or cellulose?
ChemSusChem 3, 266-276, 2010; Special issue MPI EnerChem

R. Palkovits,* K. Tajvidi, J. Procelewska, R. Rinaldi, A. Ruppert;
Hydrogenolysis of cellulose combining mineral acids and hydrogenation catalysts.
Green Chemistry 12, 972-978, 2010

Y. Liu, H. Tüysüz, C.-J. Jia, M. Schwickardi, R. Rinaldi, A.-H. Lu, W. Schmidt, F. Schüth*
From glycerol to allyl alcohol: iron oxide catalyzed dehydration and consecutive hydrogen transfer ChemComm 46, 1238-1240, 2010

2009

R. Rinaldi,* F. Schüth*;
Acid hydrolysis of cellulose as the entry point into biorefinery schemes
ChemSusChem 2, 1096-1107, 2009

R. Rinaldi, F. Schüth*;
Design of solid catalysts for the conversion of biomass.
Energy & Environmental Science 2, 610-626, 2009

R. Rinaldi,* H. F. N. Oliveira, H. Schumann, U. Schuchardt;
Homogeneously catalyzed epoxidation of α,β-unsaturated ketones using simple aluminum salts and aqueous H2O2 –Is it possible?
Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 307, 1-8, 2009

R. Rinaldi,* A. M. Porcari, T. C. R. Rocha, W. H. Cassinelli, R. U. Ribeiro, J. M. C. Bueno, D. Zanchet*;
Construction of heterogeneous Ni catalysts from supports and colloidal nanoparticles – A challenging puzzle.
Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 301, 11-17, 2009

2008

R. Rinaldi, R. Palkovits, F. Schüth*;
Depolymerisation von Cellulose unter Einsatz heterogener Säurekatalysatoren in ionischen Flüssigkeiten. (Depolymerization of cellulose using solid catalysts in ionic liquids)
Chemie Ingenieur Technik 80, 1248-1248, 2008

R. Rinaldi, R. Palkovits, F. Schüth*;
Depolymerization of cellulose using solid catalysts in ionic liquids.
Angewandte Chemie International Edition 47, 8047-8050, 2008

C. S. Araujo, D. Zanchet, R. Rinaldi, U. Schuchardt, C.E. Hori, J. L. G. Fierro, J. M. C. Bueno*;
The effects of La2O3 on the structural properties of La2O3-Al2O3 prepared by the sol–gel method and on the catalytic performance of Pt/La2O3-Al2O3 towards steam reforming and partial oxidation of methane.
Applied Catalysis B: Environmental 84, 552-562, 2008

A. Steffen, S. Teixeira, J. Sepulveda, R. Rinaldi, U. Schuchardt*;
Alumina-catalyzed Baeyer-Villiger oxidation of cyclohexanone with hydrogen peroxide.
Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 287, 41-44, 2008

R. Rinaldi,* P. L. O. Volpe, I. L. Torriani;
L-Tryptophan transport through a hydrophobic liquid membrane using AOT micelles: Dynamics of the process as revealed by small angle X-ray scattering.
Journal of Colloid and Interface Science, 318, 59-67, 2008

 

Forschungsthemen

Lignin
Lignin

Lignin

Mit Blick auf die Zusammensetzung von Lignocellulose-Materialien (z. B. Ernterückstände, Stroh, Bagasse, Blätter und Holz), wird klar, dass bis zu 30% der pflanzlichen Biomasse Lignin ist. Daher ist die Umwandlung von Lignin in nützliche Produkte eine aktuelle und strategische Forschung. Unsere Aktivitäten in der Lignin Chemie decken die Extraktion von Lignin durch den Organosolv Prozess ab, sowie die Entwicklung von Katalysatoren zur Lignin Hydrogenolyse, Oxidation und Depolymerisation.

Abbildung: Die Nutzung von Lignin stellt eine Herausforderung für die Katalyse dar.

Kohle
Kohle

Kohle

Es wird geschätzt, dass die heutigen Kohlereserven noch 100 Jahre reichen. Wenn man daran denkt, dass die Produktion von Biomasse saisonal ist, stellt die Integration von der direkten Kohle- und Biomassenverflüssigung ein interessantes Verfahren für die Herstellung von sauberen Kraftstoffen dar. Die Ähnlichkeit zwischen den chemischen Strukturen der Braunkohle und Lignin ermutigt uns integrierte Strategien zu entwickeln. Unser Ziel in der Kohlechemie ist die direkte gemeinsame Verflüssigung von Braunkohle und Biomasse zu Treibstoffen.

Abbildung: Die Kohlechemie könnte die Rohstoff-Lücke im Übergang zu einer Ökonomie, basierend auf erneuerbaren Rohstoffen füllen.

Cellulose

Cellulose

Die Nutzung von Cellulose erfordert normalerweise ihre Auflösung. Aus Cellulose-Lösungen können begehrte Produkte, wie z. B. Viskose, gewonnen werden. In diesem Bereich ist es unser Ziel, den Prozess der Auflösung von Cellulose in nicht-konventionellen Lösungsmitteln zu verstehen und die Reaktivität von Cellulose in diesen Lösungsmitteln zu erforschen.

 

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